6月2日，能源研究院副教授張偉在國(guó)際頂級(jí)期刊《自然 可持續(xù)性》（Nature Sustainability）以Spin crossover-driven diiron electrocatalyst boosts sustainable water oxidation為題發(fā)表論文。臺(tái)灣大學(xué)童敬維與張偉為論文共同第一作者，張偉、香港城市大學(xué)曾曉成、臺(tái)灣大學(xué)陳浩銘為論文共同通訊作者。
在雙碳背景下，可持續(xù)電催化CO2還原和水氧化是緩解環(huán)境問(wèn)題的有效途徑。然而，陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）過(guò)電位高，能耗大，對(duì)稀缺貴金屬依賴(lài)性強(qiáng)以及目前對(duì)電還原催化劑的性能和機(jī)理理解不足等問(wèn)題限制了其應(yīng)用。鑒于此，該研究報(bào)道了一種活性雙鐵電催化劑[Fe2(μ-O)(μ-OH(L1)2]，其中L1是含氮配體。該催化劑在OER反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在1.580V下實(shí)現(xiàn)20.2s?1的轉(zhuǎn)換頻率，在10mA cm-2的電流密度下具有184mV的超低過(guò)電位，并且在1000h內(nèi)具有出色穩(wěn)定性。通過(guò)自旋交叉驅(qū)動(dòng)的二聚機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了從單鐵到雙鐵活性構(gòu)型的轉(zhuǎn)變，增強(qiáng)了金屬-配體共價(jià)性，有助于高效雙活性位點(diǎn)OER催化反應(yīng)的關(guān)鍵中間體O-O的形成，顯著提升了催化活性和穩(wěn)定性，為高性能OER催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。該研究不僅推進(jìn)了綠色制氫、動(dòng)態(tài)活性位點(diǎn)演化和自旋態(tài)調(diào)控的作用，還為可持續(xù)電化學(xué)CO2還原和綠色析氫領(lǐng)域分子催化劑的設(shè)計(jì)提供了寶貴的機(jī)理見(jiàn)解。該工作凸顯了連接水氧化與CO2利用、邁向碳中和能源體系的統(tǒng)一設(shè)計(jì)原則。
該項(xiàng)研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金以及江蘇大學(xué)的資助。（能源研究院）
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41893-025-01571-3
