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化學(xué)化工學(xué)院師生在《自然通訊》上發(fā)表最新研究成果

發(fā)布時(shí)間:2024-03-20 瀏覽量:

3月18日,我校化學(xué)化工學(xué)院施偉東教授團(tuán)隊(duì)在自然科學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《自然通訊》(Nature Communications)上發(fā)表研究論文“Well-defined diatomic catalysis for photosynthesis of C2H4 from CO2”。江蘇大學(xué)為第一完成單位,博士生解仲凱為第一作者,施偉東為第一通訊作者,中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所宋術(shù)巖為共同通訊作者。

在能源需求日益增加和二氧化碳(CO2)排放問(wèn)題日益嚴(yán)重的背景下,光催化CO2還原作為一種將CO2轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品的綠色可持續(xù)發(fā)展方式而備受關(guān)注。雙原子催化劑因其特定的電子重分布和空間接近性,已成為高效CO2光合成乙烯(C2H4)的重點(diǎn)研究對(duì)象。目前雙原子催化劑的制備方式主要采用自下而上的合成策略,然而,由于相鄰金屬單原子在亞納米距離下強(qiáng)相互排斥作用,使得自下而上的合成策略易導(dǎo)致異核原子隨機(jī)分布,嚴(yán)重阻礙了催化性能的深度優(yōu)化和反應(yīng)機(jī)理的精準(zhǔn)探索。

因此,本工作提出了一種全新的自上而下的離子切割工藝,用于制備高度有序的異核雙原子催化劑,并成功將高度有序的CuAu雙原子(原子間距僅2-3 ?)錨定在TiO2催化劑表面,且基于CuAu異核原子間優(yōu)異的空間接近性和電子重組效應(yīng),該雙原子催化劑展示出極低的C-C耦合能壘,成功實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定的CO2光合成C2H4,其中CO2光合成C2H4活性和選擇性分別為568.8 μmol·g-1·h-1和68.3 %,且持續(xù)催化時(shí)長(zhǎng)高達(dá)120 h,這在已報(bào)道的同類(lèi)催化劑中是綜合性能最為突出的。這一發(fā)現(xiàn)不僅為制備具有高度有序異核雙原子催化劑提供了一種自上而下的新策略,而且為催化性能的深度優(yōu)化和異核原子間協(xié)同催化機(jī)制的精準(zhǔn)探索提供了支持。

該工作得到了國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。(化學(xué)化工學(xué)院)

文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-46745-3