近日，化學(xué)化工學(xué)院毛寶東和施偉東教授團(tuán)隊(duì)在自然科學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊Nature Communications上發(fā)表研究論文Designing 2D carbon dot nanoreactors for alcohol oxidation coupled with hydrogen evolution。江蘇大學(xué)為第一完成單位，博士生陳啟濤為第一作者，毛寶東為第一通訊作者，李龍華、顏偉城、施偉東教授和蘇州大學(xué)康振輝教授等為共同通訊作者。
現(xiàn)代催化的發(fā)展面臨能源與化學(xué)品聯(lián)產(chǎn)、清潔性和可持續(xù)性等挑戰(zhàn)，催化研究的復(fù)雜性也日益突出。光催化因其環(huán)境友好和綠色特點(diǎn)，被視為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)未來(lái)的重要工具。新型催化劑的設(shè)計(jì)目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)多功能集成，關(guān)鍵在于將化學(xué)反應(yīng)、傳質(zhì)和產(chǎn)物分離的知識(shí)融入新型光催化劑的設(shè)計(jì)中。與此同時(shí)，納米反應(yīng)器的內(nèi)建電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)力對(duì)于反應(yīng)物與產(chǎn)物的快速擴(kuò)散和有效分離至關(guān)重要。
該工作展示了一種有前景的綠色光催化劑設(shè)計(jì)，使用精細(xì)調(diào)控的Cu-ZnIn2S4納米片和碳點(diǎn)作為構(gòu)建單元，能夠在納米空間中集成反應(yīng)、傳質(zhì)和分離功能，模擬微型的納米反應(yīng)器。根據(jù)原位譜學(xué)和內(nèi)建電場(chǎng)計(jì)算模擬，由于電荷積累和傳質(zhì)的增強(qiáng)，該功能集成大大促進(jìn)了苯甲醇氧化耦聯(lián)析氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，氫氣/苯甲醛的產(chǎn)生率達(dá)到45.95/46.47 mmol g-1 h-1，分別為純ZnIn2S4的36.87和36.73倍。通過(guò)DFT計(jì)算表明，苯甲醛高選擇性的關(guān)鍵是Cu(II)介導(dǎo)的中間體構(gòu)象翻轉(zhuǎn)和隨后的π-π共軛實(shí)現(xiàn)的有效分離。該項(xiàng)工作展示了可用于耦合可持續(xù)系統(tǒng)的光催化劑納米反應(yīng)器多功能整合設(shè)計(jì)的概念驗(yàn)證。
該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年基金和面上項(xiàng)目資助。（化學(xué)化工學(xué)院）
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